Nella strada sono allineate bellissime dimore georgiane e vittoriane. Florence Nightingale, fondatrice della famosa scuola per infermiere, visse al n.47. Prima di diventare dominio assoluto delle cliniche private, Harley Street fu il domicilio di personaggi eminenti del regno, come Wellington (n. 11) o Turner (n. 64), Gladstone e Allan Ramsay.